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O le fa'aogaina o le fa'aletonu o le fa'aleagaina ua fa'aaogaina lautele e fa'aleleia atili ai le fa'atinoga o sela la o le lead triiodide perovskite, ae o le a'afiaga o fa'aletonu eseese i le mautu o le α-phase e le'o manino lava; O iinei, i le fa'aaogaina o le density functional theory, matou te fa'ailoaina mo le taimi muamua le auala fa'aleagaina o le formamidine lead triiodide perovskite mai le α-phase i le δ-phase ma su'esu'e le a'afiaga o fa'aletonu eseese i le pa puipui o le malosiaga o le suiga o le vaega. O taunu'uga o le simulation e va'aia ai o avanoa o le iodine e ono mafua ai le fa'aleagaina ona latou te fa'aitiitia tele le pa puipui o le malosiaga mo le suiga o le vaega α-δ ma e maualalo le malosiaga o le fausiaina i le luga o le perovskite. O le fa'aofiina o se vaega mafiafia o le lead oxalate e le mafai ona solo i le vai i luga o le luga o le perovskite e taofia ai le fa'aleagaina o le α-phase, e taofia ai le femalaga'iga ma le fa'aosoina o le iodine. E le gata i lea, o lenei fuafuaga e fa'aitiitia ai le toe fa'afouina o le interfacial nonradiative ma fa'ateleina ai le lelei o le solar cell i le 25.39% (fa'amaonia 24.92%). E mafai lava e le masini e aunoa ma se afifi ona faatumauina lona lelei muamua e 92% pe a uma ona faagaoioia i le malosi maualuga mo le 550 itula i lalo o le fa'ata'ita'iga o le 1.5 G o le fa'avevela o le ea.
O le malosi o le liua o le eletise (PCE) o sela solar perovskite (PSC) ua oʻo atu i se tulaga maualuga ua faʻamaonia o le 26%1. Talu mai le 2015, ua sili atu i PSC faʻaonaponei le formamidine triiodide perovskite (FAPbI3) o se vaega e mitiia ai le malamalama ona o lona tulaga mautu lelei i le vevela ma le vaeluaga o le fusi e latalata i le tapulaʻa a Shockley-Keisser o le 2,3,4. Ae paga lea, o ata tifaga FAPbI3 e faʻaaogaina le thermodynamically se suiga mai le vaega uliuli α i le vaega samasama e le o le perovskite δ i le vevela o le potu5,6. Ina ia puipuia le fausiaina o le vaega delta, ua atiaʻe ai le tele o tuufaatasiga faigata o perovskite. O le fuafuaga sili ona taatele e foia ai lenei faafitauli o le faʻafefiloi lea o le FAPbI3 ma se tuʻufaʻatasiga o le methyl ammonium (MA+), cesium (Cs+) ma le bromide (Br-) ions7,8,9. Peita'i, o perovskites hybrid e mafatia i le fa'alauteleina o le bandgap ma le vavae'eseina o le vaega e mafua mai i le photoinduced, lea e fa'aleagaina ai le fa'atinoga ma le mautu o le fa'agaioiga o PSCs e mafua mai ai10,11,12.
Ua faʻaalia i suʻesuʻega talu ai nei o le FAPbI3 mama e tasi le tioata e aunoa ma se faʻaopoopoga e matua mautu lava ona o lona tulaga maualuga o le tioata ma le maualalo o faʻaletonu13,14. O le mea lea, o le faʻaitiitia o faʻaletonu e ala i le faʻateleina o le tulaga maualuga o le FAPbI3 o se fuafuaga taua e ausia ai PSCs lelei ma mautu2,15. Peitaʻi, i le taimi o le faʻagaoioia o le FAPbI3 PSC, e mafai lava ona tupu le faʻaleagaina i le vaega δ hexagonal samasama e le manaʻomia16. E masani ona amata le faiga i luga ma tuaoi o fatu e sili atu ona vaivai i le vai, vevela ma le malamalama ona o le tele o vaega faʻaletonu17. O le mea lea, e manaʻomia le faʻasaʻolotoina o le luga/saito e faʻamautu ai le vaega uliuli o le FAPbI318. O le tele o fuafuaga faʻasaʻolotoina o faʻaletonu, e aofia ai le faʻalauiloaina o perovskites maualalo, molelaʻau Lewis acid-base, ma masima ammonium halide, ua faia ni alualu i luma tele i le formamidine PSCs19,20,21,22. I le taimi nei, toetoe lava o suʻesuʻega uma ua taulaʻi i le matafaioi o faʻaletonu eseese i le fuafuaina o meatotino optoelectronic e pei o le toe faʻafouina o le avefeʻau, le umi o le diffusion ma le fausaga o fusi i totonu o sela solar22,23,24. Mo se faʻataʻitaʻiga, o le density functional theory (DFT) e faʻaaogaina e vavalo ai i le faʻavae o le malosi o le fausiaina ma le maualuga o le malosi o le maileia o faʻaletonu eseese, lea e faʻaaogaina lautele e taʻitaʻia ai le mamanu faʻatino o le passivation20,25,26. A o faʻaitiitia le aofaʻi o faʻaletonu, e masani ona faʻaleleia le mautu o le masini. Peitaʻi, i formamidine PSCs, o faiga o le aʻafiaga o faʻaletonu eseese i le mautu o le vaega ma meatotino photoelectric e tatau ona matua ese lava. I le mea sili tatou te iloa, o le malamalama autu i le auala e faʻaosofia ai e faʻaletonu le suiga o le vaega cubic i le hexagonal (α-δ) ma le matafaioi o le passivation o luga i le mautu o le vaega o le α-FAPbI3 perovskite e le o malamalama lelei i ai.
O iinei, matou te faʻaalia ai le auala faʻaleagaina o le FAPbI3 perovskite mai le α-phase uliuli i le δ-phase samasama ma le faatosinaga o faʻaletonu eseese i luga o le pa puipui o le malosi o le suiga o le α-i-δ-phase e ala i le DFT. O avanoa I, ia e faigofie ona gaosia i le taimi o le gaosiga o ata tifaga ma le faʻagaioiga o le masini, ua valoia o le a sili ona amata ai le suiga o le α-δ. O le mea lea, na matou faʻalauiloaina ai se vaega mafiafia o le lead oxalate (PbC2O4) e le mafai ona solo i le vai ma e mautu i vailaʻau i luga o le FAPbI3 e ala i se tali i totonu. O le luga o le lead oxalate (LOS) e taofia ai le fausiaina o avanoa I ma taofia ai le femalagaiga o le I ions pe a faʻaosofia e le vevela, malamalama, ma fanua eletise. O le LOS e mafua mai ai e faʻaitiitia ai le toe faʻafouina o le interfacial nonradiative ma faʻaleleia atili ai le lelei o le FAPbI3 PSC i le 25.39% (faʻamaonia i le 24.92%). O le masini LOS e le'i afifiina i totonu o se afifi na taofia ai le 92% o lona aoga muamua ina ua uma ona fa'agaoioia i le tulaga maualuga o le eletise (MPP) mo le silia ma le 550 itula i le ea fa'ata'ita'i (AM) o le 1.5 G o le fa'avevela.
Na matou faia muamua ni fuafuaga ab initio e su'e ai le ala o le fa'aputuga o le FAPbI3 perovskite i le suiga mai le vaega α i le vaega δ. E ala i se faiga fa'aliliuga auiliili o le vaega, ua maua ai o le suiga mai se octahedron e fa'asoa tulimanu e tolu-vaega i le vaega α-kupita o le FAPbI3 i se octahedron e fa'asoa pito e tasi-vaega i le vaega δ-hexagonal o le FAPbI3 ua ausia. motusia 9. E fausia e le Pb-I se fusi i le la'asaga muamua (Int-1), ma o lona pa puipui malosi e o'o atu i le 0.62 eV/sela, e pei ona fa'aalia i le Ata 1a. A suia le octahedron i le itu [0\(\bar{1}\)1], e fa'alautele le filifili pu'upu'u hexagonal mai le 1×1 i le 1×3, 1×4 ma iu ai ina ulufale atu i le vaega δ. O le fua faatatau o le fa'asinomaga o le ala atoa o le (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ. Mai le ata o le tufatufaina o le malosi, e mafai ona maua ai a mae'a le fa'aputuga o le vaega δ o le FAPbI3 i la'asaga o lo'o mulimuli mai, o le pa puipui o le malosi e maualalo ifo nai lo le suiga o le vaega α, o lona uiga o le a fa'avavevaveina le suiga o le vaega. E manino lava, o le la'asaga muamua o le puleaina o le suiga o le vaega e taua tele pe afai tatou te manana'o e taofia le fa'aleagaina o le vaega α.
o le faagasologa o le suiga o le vaega mai le agavale i le taumatau – vaega uliuli o le FAPbI3 (α-phase), le vaevaega muamua o le fusiua o le Pb-I (Int-1) ma le vaevaega o le fusiua o le Pb-I (Int-2, Int -3 ma le Int -4) ma le vaega samasama o le FAPbI3 (delta phase). b Pa pupuni o le malosi i le suiga o le vaega α i le δ o le FAPbI3 e faavae i luga o faaletonu eseese o le tulaga intrinsic. O le laina togitogi e faaalia ai le pa pupuni o le malosi o se tioata lelei atoatoa (0.62 eV). c Malosi o le fausiaina o faaletonu autu i luga o le fogaeleele o le lead perovskite. O le abscissa axis o le pa pupuni o le malosi o le suiga o le vaega α-δ, ma o le ordinate axis o le malosi o le fausiaina o faaletonu. O vaega ua valivali i le efuefu, samasama ma le lanumeamata o le ituaiga I (maualalo EB-maualuga FE), ituaiga II (maualuga FE) ma le ituaiga III (maualalo EB-maualalo FE), i le faasologa. d Malosi o le fausiaina o faaletonu VI ma le LOS o le FAPbI3 i le pulea. e I pa pupuni i le femalagaaiga o ion i le pulea ma le LOS o le FAPbI3. f – faʻatusa faʻataʻitaʻiga o le femalagaaʻiga o I ions (polo moli) ma le gLOS FAPbI3 (lanu efuefu, apamemea; violē (moli), iodine (iodine feaveaʻi)) i le pulega gf (agavale: vaaiga pito i luga; taumatau: vaega faʻalava, enaena); kaponi; lanumoana malamalama – naitorosene; mumu – okesene; piniki malamalama – haitorosene). O faʻamatalaga puna o loʻo tuʻuina atu i le tulaga o faila faʻamatalaga puna.
Ona matou suʻesuʻeina lea ma le faʻaeteete le faatosinaga o le tele o mea sese intrinsic point (e aofia ai le PbFA, IFA, PbI, ma le IPb antisite occupancy; Pbi ma Ii interstitial atoms; ma VI, VFA, ma VPb vacancies), ia ua manatu o ni mea autu. O mea e mafua ai le faʻaleagaina o le atomic ma le energy level phase o loʻo faʻaalia i le Ata 1b ma le Supplementary Table 1. O le mea e malie ai, e le o mea sese uma e faʻaitiitia ai le malosi o le α-δ phase transition (Ata 1b). Matou te talitonu o mea sese e maualalo le malosi o le fausiaina ma le maualalo o le α-δ phase transition energy barriers e manatu e afaina ai le mautu o le phase. E pei ona lipotia muamua, o luga e tele ai le apamemea e masani ona manatu e aoga mo le formamidine PSC27. O le mea lea, matou te taulaʻi atu i le PbI2-terminated (100) surface i lalo o tulaga e tele ai le apamemea. O le malosi o le fausiaina o mea sese intrinsic point defects o loʻo faʻaalia i le Ata 1c ma le Supplementary Table 1. E faʻavae i luga o le malosi o le malosiaga (EB) ma le phase transition formation energy (FE), o nei mea sese ua vaevaeina i ituaiga e tolu. Ituaiga I (EB maualalo-FE maualuga): E ui o le IPb, VFA ma le VPb e faʻaitiitia tele ai le pa puipui o le malosi i le suiga o le vaega, ae o loʻo i ai le malosi maualuga o le fausiaina. O le mea lea, matou te talitonu o nei ituaiga o faʻaletonu e iai se aafiaga faʻatapulaʻa i suiga o le vaega ona e seasea ona fausia. Ituaiga II (EB maualuga): Ona o le faʻaleleia atili o le pa puipui o le malosi o le suiga o le vaega α-δ, o faʻaletonu e teteʻe i le nofoaga PbI, IFA ma le PbFA e le faʻaleagaina ai le mautu o le vaega o le α-FAPbI3 perovskite. Ituaiga III (EB maualalo-FE maualalo): O faʻaletonu VI, Ii ma Pbi e maualalo le malosi o le fausiaina e mafai ona mafua ai le faʻaleagaina o le vaega uliuli. Ae maise lava i le maualalo o le FE ma le EB VI, matou te talitonu o le fuafuaga sili ona aoga o le faʻaitiitia lea o avanoa I.
Ina ia faʻaitiitia le VI, na matou atiaʻe se vaega mafiafia o le PbC2O4 e faʻaleleia atili ai le fogāeleele o le FAPbI3. Pe a faʻatusatusa i mea e faʻasolo ai le masima halide organic e pei o le phenylethylammonium iodide (PEAI) ma le n-octylammonium iodide (OAI), o le PbC2O4, e leai ni ion halogen feaveaʻi, e mautu i vailaʻau, e le solo i le vai, ma faigofie ona faʻagata pe a faʻaosofia. Faʻamautu lelei le susu o le fogāeleele ma le eletise o le perovskite. O le solubility o le PbC2O4 i le vai e naʻo le 0.00065 g/L, lea e maualalo ifo nai lo le PbSO428. O le mea e sili ona taua, o vaega mafiafia ma tutusa o le LOS e mafai ona saunia ma le filemu i luga o ata perovskite e faʻaaoga ai tali i totonu (tagai i lalo). Na matou faia ni faʻataʻitaʻiga DFT o le fesoʻotaʻiga i le va o le FAPbI3 ma le PbC2O4 e pei ona faʻaalia i le Ata Faʻaopoopo 1. O le Laulau Faʻaopoopo 2 o loʻo faʻaalia ai le malosi o le fausiaina o le faaletonu pe a uma le tui LOS. Na matou iloa ai e le gata ina faʻateleina e le LOS le malosi o le fausiaina o VI defects i le 0.69–1.53 eV (Ata 1d), ae faʻateleina ai foʻi le malosi faʻagaoioia o le I i le femalagaiga ma le fogafale e alu ese ai (Ata 1e). I le laʻasaga muamua, e femalagaiga ions I i luga o le fogafale perovskite, ma tuʻua ai VI ions i se tulaga lattice ma se pa puipui malosi o le 0.61 eV. A maeʻa ona faʻaofiina le LOS, ona o le aafiaga o le steric hindrance, e faʻateleina le malosi faʻagaoioia mo le femalagaiga o I ions i le 1.28 eV. I le taimi o le femalagaiga o I ions e tuʻua le fogafale perovskite, e maualuga atu foʻi le pa puipui malosi i le VOC nai lo le faʻataʻitaʻiga faʻatonutonu (Ata 1e). O ata faʻataʻitaʻi o auala femalagaiga o I ion i le faʻatonutonu ma le LOS FAPbI3 o loʻo faʻaalia i le Ata 1 f ma le g, i le faʻasologa. O taunuʻuga o le simulation e faʻaalia ai e mafai e le LOS ona taofia le fausiaina o VI defects ma le volatilization o le I, ma taofia ai le nucleation o le α i le δ phase transition.
Sa faia su'ega i le va o le oxalic acid ma le FAPbI3 perovskite. Ina ua mae'a ona fa'afefiloi vaila'au o le oxalic acid ma le FAPbI3, na faia ai se aofa'iga tele o le pa'epa'e ua fa'aputuina, e pei ona fa'aalia i le Ata Fa'aopoopo 2. Na fa'ailoa mai le oloa pauta o se mea mama PbC2O4 e fa'aaoga ai le X-ray diffraction (XRD) (Ata Fa'aopoopo 3) ma le Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) (Ata Fa'aopoopo 4). Na matou iloa ai o le oxalic acid e matua'i soluble i le isopropyl alcohol (IPA) i le vevela o le potu ma le solubility e tusa ma le 18 mg/mL, e pei ona fa'aalia i le Ata Fa'aopoopo 5. O lenei mea e faigofie ai le fa'agasologa mulimuli ane ona o le IPA, o se vaila'au masani mo le passivation, e le fa'aleagaina ai le vaega o le perovskite i se taimi pu'upu'u29. O le mea lea, e ala i le fa'atofuina o le ata perovskite i totonu o le vaila'au oxalic acid po'o le viliina o le vaila'au oxalic acid i luga o le perovskite, e mafai ona vave maua ai le PbC2O4 manifinifi ma mafiafia i luga o le fogāeleele o le ata perovskite e tusa ai ma le fua fa'atatau fa'akemikolo lea: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. E mafai ona fa'ata'ape'apeina le FAI i le IPA ma aveese ai i le taimi o le kuka. E mafai ona pulea le mafiafia o le LOS e ala i le taimi o le tali atu ma le maualuga o le precursor.
O ata o le scanning electron microscopy (SEM) o ata fa'atonutonu ma ata LOS perovskite o lo'o fa'aalia i Ata 2a,b. O fa'ai'uga e fa'aalia ai o le foliga o le luga o le perovskite ua lelei ona fa'asaoina, ma o le tele o vaega manifinifi o lo'o fa'aputuina i luga o le luga o le fatu, lea e tatau ona fa'atusalia ai se vaega PbC2O4 na fausia e le in-situ reaction. O le ata LOS perovskite e iai se luga e sili atu ona lamolemole (Ata Fa'aopoopo 6) ma se tulimanu fa'afeso'ota'i tele atu i le vai pe a fa'atusatusa i le ata fa'atonutonu (Ata Fa'aopoopo 7). O le high-resolution transverse transmission electron microscopy (HR-TEM) na fa'aaogaina e iloa ai le vaega o le luga o le oloa. Pe a fa'atusatusa i le ata fa'atonutonu (Ata 2c), o se vaega manifinifi tutusa ma mafiafia e tusa ma le 10 nm le mafiafia e va'aia manino i luga o le LOS perovskite (Ata 2d). I le fa'aaogaina o le high-angle annular dark-field scanning electron microscopy (HAADF-STEM) e su'esu'e ai le va i le va o le PbC2O4 ma le FAPbI3, e mafai ona matauina manino le i ai o vaega tioata o le FAPbI3 ma vaega amorphous o le PbC2O4 (Ata Fa'aopoopo 8). O le fa'atulagaga o luga o le perovskite ina ua mae'a le togafitiga o le oxalic acid na fa'ailoaina e ala i fua o le X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), e pei ona fa'aalia i Ata 2e–g. I le Ata 2e, o tumutumuga C 1s i le 284.8 eV ma le 288.5 eV e patino i fa'ailoilo CC ma FA fa'apitoa. Pe a fa'atusatusa i le membrane pulea, o le membrane LOS na fa'aalia ai se tumutumuga fa'aopoopo i le 289.2 eV, e mafua mai i le C2O42-. O le O 1s spectrum o le LOS perovskite o loʻo faʻaalia ai ni tumutumuga eseese faʻakemikolo e tolu o le O 1s i le 531.7 eV, 532.5 eV, ma le 533.4 eV, e tutusa ma le COO deprotonated, C=O o vaega oxalate e leʻi faʻaleagaina 30 ma atoms O o le vaega OH (Ata 2e). )). Mo le faʻataʻitaʻiga faʻatonutonu, naʻo se tumutumuga laʻititi o le O 1s na vaʻaia, lea e mafai ona faʻatatau i le oxygen chemisorbed i luga o le fogaeleele. O uiga o le membrane faʻatonutonu o le Pb 4f7/2 ma le Pb 4f5/2 o loʻo i le 138.4 eV ma le 143.3 eV, i le faʻasologa. Na matou matauina o le LOS perovskite o loʻo faʻaalia ai se suiga o le tumutumuga Pb e tusa ma le 0.15 eV agai atu i le malosi faʻapipiʻi maualuga, e faʻaalia ai se fegalegaleaiga malosi i le va o atoms C2O42- ma le Pb (Ata 2g).
a Ata SEM o ata fa'atonutonu ma ata b o le LOS perovskite, vaaiga mai luga. c Ata eletise eletise fa'asalalauina i le vaega maualuga (HR-TEM) o ata fa'atonutonu ma ata d o le LOS perovskite. XPS maualuga le iugafono o le e C 1s, f O 1s ma ata g o le Pb 4f perovskite. O fa'amatalaga puna'oa o lo'o tu'uina atu i le tulaga o faila fa'amatalaga puna'oa.
E tusa ai ma taunuuga o le DFT, ua valoiaina i le teoria o le VI defects ma le I migration e faigofie ona mafua ai le suiga o le vaega mai le α i le δ. O lipoti ua mavae ua faaalia ai o le I2 e vave ona tatalaina mai ata tifaga perovskite e faavae i le PC i le taimi o le photoimmersion pe a uma ona faaalia ata tifaga i le malamalama ma le vevela31,32,33. Ina ia faamaonia le aafiaga mautu o le lead oxalate i le α-phase o le perovskite, na matou faatofuina ata tifaga pulea ma ata tifaga LOS perovskite i totonu o fagu tioata manino o loʻo i ai le toluene, ona faʻavevela lea i le 1 susulu o le la mo le 24 itula. Na matou fuaina le mitiia o le ultraviolet ma le malamalama vaaia (UV-Vis). ) toluene solution, e pei ona faaalia i le Ata 3a. Pe a faatusatusa i le faataitaiga pulea, e matua maualalo le malosi o le mitiia o le I2 na matauina i le tulaga o le LOS-perovskite, e faailoa mai ai e mafai e le LOS compact ona taofia le tatalaina mai o le I2 mai le ata tifaga perovskite i le taimi o le faatofuina i le malamalama. O ata o ata tifaga pulea ua matutua ma ata tifaga LOS perovskite o loʻo faaalia i totonu o ata o Ata 3b ma le c. O le LOS perovskite o loʻo uliuli pea, ae o le tele o le ata faʻatonutonu ua liu samasama. O le UV-vaʻaia o le mitiia o le ata ua faʻatofuina o loʻo faʻaalia i Ata 3b, c. Na matou matauina o le mitiia e fetaui ma le α i le ata faʻatonutonu ua manino lava le faʻaitiitia. Na faia fua o le X-ray e faʻamaumauina ai le alualu i luma o le fausaga o le tioata. A maeʻa le 24 itula o le faʻamalamalamaina, na faʻaalia ai e le perovskite faʻatonutonu se faʻailoga malosi o le δ-phase samasama (11.8°), ae o le LOS perovskite o loʻo tumau pea se vaega uliuli lelei (Ata 3d).
O le UV-vaʻaia o le mitiia o vaifofo toluene lea na faʻasusuina ai le ata faʻatonutonu ma le ata LOS i lalo o le 1 le la mo le 24 itula. O le ata faʻapipiʻi o loʻo faʻaalia ai se fagu lea na faʻasusuina ai ata taʻitasi i le tutusa o le toluene. b UV-Vis mitiia o le ata faʻatonutonu ma le c ata LOS aʻo leʻi faʻasusuina ma ina ua maeʻa le 24 itula i lalo o le 1 le la. O le ata faʻapipiʻi o loʻo faʻaalia ai se ata o le ata faʻataʻitaʻi. d Faʻataʻitaʻiga o le X-ray diffraction o ata faʻatonutonu ma ata LOS aʻo leʻi faʻaalia ma ina ua maeʻa le 24 itula. Ata SEM o le ata faʻatonutonu e ma le ata f LOS ina ua maeʻa le 24 itula. O faʻamatalaga punaʻoa e tuʻuina atu i le tulaga o faila faʻamatalaga punaʻoa.
Na matou faia ni fua fa'atatau o le scanning electron microscopy (SEM) e mata'ituina ai suiga o le microstructure o le perovskite film ina ua mavae le 24 itula o le fa'amalamalamaina, e pei ona fa'aalia i Ata 3e,f. I le ata fa'atonutonu, na fa'aumatia ai fatu tetele ma liua i ni nila laiti, lea e fetaui ma le morphology o le δ-phase product FAPbI3 (Ata 3e). Mo ata LOS, o fatu perovskite e tumau pea i se tulaga lelei (Ata 3f). Na fa'amaonia e taunu'uga o le leiloa o le I e matua'i fa'aosofia ai le suiga mai le vaega uliuli i le vaega samasama, a'o fa'amautu e le PbC2O4 le vaega uliuli, e puipuia ai le leiloa o le I. Talu ai o le vacancy density i luga e sili atu le maualuga nai lo le tele o fatu,34 o lenei vaega e sili atu ona tupu i luga o le fogāeleele o le fatu. i le taimi e tasi e fa'asa'oloto ai le iodine ma fausia ai le VI. E pei ona valoia e le DFT, e mafai e le LOS ona taofia le fausiaina o fa'aletonu o le VI ma puipuia ai le femalaga'i o le I ions i luga o le perovskite.
E le gata i lea, sa suʻesuʻeina le aafiaga o le vaega PbC2O4 i le teteʻe atu i le susu o ata tifaga perovskite i le ea (suāsusu faʻatatau 30-60%). E pei ona faʻaalia i le Ata Faʻaopoopo 9, o le LOS perovskite sa uliuli pea ina ua mavae aso e 12, aʻo le ata tifaga pulea na liua i le samasama. I fua faʻatatau XRD, o le ata tifaga pulea e faʻaalia ai se tumutumu malosi i le 11.8° e fetaui ma le vaega δ o le FAPbI3, aʻo le LOS perovskite e taofia lelei le vaega uliuli α (Ata Faʻaopoopo 10).
Sa fa'aaogaina le steady-state photoluminescence (PL) ma le time-resolved photoluminescence (TRPL) e su'esu'e ai le aafiaga o le passivation o le lead oxalate i luga o le perovskite surface. I le Ata. O lo'o fa'aalia i le Ata 4a ua fa'ateleina le malosi o le PL i le ata LOS. I le ata o le PL mapping, o le malosi o le ata LOS i luga o le vaega atoa o le 10 × 10 μm2 e maualuga atu nai lo le ata pulea (Ata Fa'aopoopo 11), o lo'o fa'ailoa mai ai o le PbC2O4 e fa'apa'u tutusa le ata perovskite. O le olaga o le aveta'avale e fuafuaina e ala i le fa'atatauina o le TRPL decay ma se exponential function e tasi (Ata 4b). O le olaga o le aveta'avale o le ata LOS e 5.2 μs, lea e sili atu le umi nai lo le ata pulea ma le olaga o le aveta'avale e 0.9 μs, o lo'o fa'ailoa mai ai le fa'aitiitia o le surface nonradiative recombination.
PL tumau ma le b-spectra o le PL le tumau o ata tifaga perovskite i luga o mea tioata. c SP curve o le masini (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au). d EQE spectrum ma Jsc EQE spectrum ua tu'ufa'atasia mai le masini sili ona lelei. d Fa'alagolago o le malosi o le malamalama o se masini perovskite i luga o le ata Voc. f Su'esu'ega masani a le MKRC e fa'aaoga ai se masini pu mama ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au. O le VTFL o le voltage maualuga o le fa'atumuina o le mailei. Mai nei fa'amaumauga na matou fuafuaina ai le mafiafia o le mailei (Nt). O fa'amaumauga puna'oa e tu'uina atu i le tulaga o faila fa'amaumauga puna'oa.
Ina ia suʻesuʻeina le aafiaga o le vaega o le lead oxalate i le faatinoga o le masini, na faʻaaogaina ai se fausaga masani o le FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au. Matou te faʻaaogaina le formamidine chloride (FACl) e fai ma faʻaopoopoga i le perovskite precursor nai lo le methylamine hydrochloride (MACl) ina ia maua ai se faatinoga sili atu o le masini, talu ai e mafai e le FACl ona maua ai le lelei sili atu o le tioata ma aloese mai le band gap o le FAPbI335 (tagai i Ata Faaopoopo 1 ma le 2 mo se faatusatusaga auiliili). ). 12-14). Na filifilia le IPA e fai ma antisolvent aua e maua ai le lelei sili atu o le tioata ma le faʻatulagaina e sili ona lelei i ata perovskite pe a faʻatusatusa i le diethyl ether (DE) poʻo le chlorobenzene (CB)36 (Ata Faaopoopo 15 ma le 16). O le mafiafia o le PbC2O4 na faʻaleleia ma le faʻaeteete ina ia paleni lelei le defect passivation ma le felauaiga o le charge e ala i le fetuʻunaʻiina o le oxalic acid concentration (Ata Faaopoopo 17). O ata o le SEM fa'alava o masini fa'atonutonu ma masini LOS ua fa'aleleia atili o lo'o fa'aalia i le Ata Fa'aopoopo 18. O pi'o masani o le mamafa o le tafe (CD) mo masini fa'atonutonu ma masini LOS o lo'o fa'aalia i le Ata 4c, ma o fa'asologa na maua mai o lo'o tu'uina atu i le Laulau Fa'aopoopo 3. O sela fa'atonutonu sili ona lelei o le liua o le malosiaga (PCE) 23.43% (22.94%), Jsc 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), Voc 1.16 V (1.16 V) ma le su'esu'ega fa'afo'i (i luma). O le fa'atumu (FF) e 78.40% (76.69%). O le PCE LOS PSC sili ona maualuga e 25.39% (24.79%), Jsc e 25.77 mA cm-2, Voc e 1.18 V, FF e 83.50% (81.52%) mai le fa'afo'i (su'esu'ega i luma). Na ausia e le masini LOS se fa'atinoga photovoltaic fa'amaonia o le 24.92% i totonu o se fale su'esu'e photovoltaic lona tolu e fa'atuatuaina (Ata Fa'aopoopo 19). O le external quantum efficiency (EQE) na maua ai se Jsc tu'ufa'atasi o le 24.90 mA cm-2 (pulea) ma le 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), i le fa'asologa lava lea, lea sa ogatasi lelei ma le Jsc na fuaina i le AM ​​1.5 G spectrum masani (Ata .4d). ). O le tufatufaina fa'amaumauga o PCE na fuaina mo le pulea ma le LOS PSC o lo'o fa'aalia i le Ata Fa'aopoopo 20.
E pei ona faaalia i le Ata 4e, o le sootaga i le va o le Voc ma le malosi o le malamalama na fuafuaina e suesue ai le aafiaga o le PbC2O4 i le toe tuufaatasia o luga e fesoasoani i le mailei. O le faase'e o le laina ua fetaui mo le masini LOS e 1.16 kBT/sq, lea e maualalo ifo nai lo le faase'e o le laina ua fetaui mo le masini pulea (1.31 kBT/sq), ma faamaonia ai o le LOS e aoga mo le taofia o le toe tuufaatasia o luga e ala i mea taufaasese. Matou te faaaogaina le tekinolosi o le faatapulaaina o le taimi nei o le totogi o le avanoa (SCLC) e fuaina ai le mafiafia o le faaletonu o se ata perovskite e ala i le fuaina o le uiga pogisa o le IV o se masini pu (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) e pei ona faaalia i le ata. 4f Faaali. O le mafiafia o le mailei e fuafuaina e ala i le fua fa'atatau Nt = 2ε0εVTFL/eL2, lea o le ε o le dielectric constant fa'atatau o le perovskite film, ε0 o le dielectric constant o le vacuum, VTFL o le voltage fa'atapula'a mo le fa'atumuina o le mailei, e o le charge, L o le mafiafia o le perovskite film (650 nm). O le mafiafia o le fa'aletonu o le masini VOC e fuafuaina e 1.450 × 1015 cm–3, lea e maualalo ifo nai lo le mafiafia o le fa'aletonu o le masini pulea, lea e 1.795 × 1015 cm–3.
O le masini e le'i afifiina sa fa'ata'ita'iina i le tulaga maualuga o le malosiaga (MPP) i lalo o le malamalama atoa i lalo o le nitrogen e su'esu'e ai lona mautu i le fa'atinoga i se taimi umi (Ata 5a). Ina ua mavae le 550 itula, sa fa'atumauina pea e le masini LOS le 92% o lona aoga maualuga, ae o le fa'atinoga a le masini pulea ua pa'u i le 60% o lona fa'atinoga muamua. O le tufatufaina o elemene i le masini tuai sa fuaina e ala i le time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS) (Ata 5b, c). O se fa'aputuga tele o le iodine e mafai ona va'aia i le vaega pito i luga o le pulea o le auro. O tulaga o le puipuiga o le kesi inert e le aofia ai mea e fa'aleagaina ai le siosiomaga e pei o le susu ma le okesene, ma fa'ailoa mai ai o faiga i totonu (e pei o le femalaga'iga o le ion) e mafua ai. E tusa ai ma taunu'uga a le ToF-SIMS, na iloa ai I- ma AuI2- ions i le Au electrode, ma fa'ailoa mai ai le sosolo o le I mai le perovskite i le Au. O le malosi o le fa'ailo o I- ma AuI2- ions i le masini pulea e tusa ma le 10 taimi e sili atu nai lo le fa'ata'ita'iga VOC. Ua faʻaalia i lipoti ua mavae e mafai e le ion permeation ona oʻo atu ai i le faʻaitiitia vave o le hole conductivity o le spiro-OMeTAD ma le ele o vailaʻau o le pito i luga o le electrode layer, ma faʻaleagaina ai le interfacial contact i totonu o le masini37,38. Na aveese le Au electrode ma faʻamamāina le spiro-OMeTAD layer mai le substrate i se chlorobenzene solution. Ona matou faʻamatalaina lea o le ata tifaga e faʻaaoga ai le grazing incidence X-ray diffraction (GIXRD) (Ata 5d). O faʻaiʻuga e faʻaalia ai o le ata tifaga pulea e iai se diffraction peak manino i le 11.8°, ae leai se diffraction peak fou e aliali mai i le LOS sample. O faʻaiʻuga e faʻaalia ai o le tele o gau o I ions i le ata tifaga pulea e oʻo atu ai i le gaosiga o le δ phase, ae i le LOS film o lenei faiga e manino lava le taofia.
575 itula o le siakiina faifai pea o le MPP o se masini e le'i fa'amaufa'ailogaina i totonu o se siosiomaga naitorosene ma le 1 susulu o le la e aunoa ma se faamama UV. O le tufatufaina atu o le ToF-SIMS o le b I- ma le c AuI2- ions i le masini pulea o le LOS MPP ma le masini matua. O lanu samasama, lanumeamata ma le moli e fetaui ma le Au, Spiro-OMeTAD ma le perovskite. d GIXRD o le ata perovskite pe a uma le suega MPP. O fa'amatalaga puna'oa e tu'uina atu i le tulaga o faila fa'amatalaga puna'oa.
Sa fuaina le conductivity e faʻalagolago i le vevela e faʻamaonia ai e mafai e le PbC2O4 ona taofia le femalagaiga o ion (Ata Faʻaopoopo 21). O le malosi faʻagaoioia (Ea) o le femalagaiga o ion e fuafuaina e ala i le fuaina o le suiga i le conductivity (σ) o le ata FAPbI3 i vevela eseese (T) ma faʻaaoga le sootaga Nernst-Einstein: σT = σ0exp(−Ea/kBT), lea o le σ0 o se tumau, kB o le tumau Boltzmann. Matou te mauaina le tau o le Ea mai le slope o le ln(σT) e faʻatusatusa i le 1/T, o le 0.283 eV mo le pulea ma le 0.419 eV mo le masini LOS.
I se aotelega, matou te tuʻuina atu se faʻavae faʻavae e faʻailoa ai le auala faʻaleagaina o le FAPbI3 perovskite ma le aʻafiaga o faʻaletonu eseese i luga o le pa puipui o le malosi o le suiga o le vaega α-δ. I totonu o nei faʻaletonu, o faʻaletonu VI ua vaʻaia faʻavae e faigofie ona mafua ai se suiga o le vaega mai le α i le δ. O se vaega mafiafia e le mafai ona solo i le vai ma mautu faʻakemikolo o le PbC2O4 ua faʻaofiina e faʻamautu ai le vaega α o le FAPbI3 e ala i le taofia o le fausiaina o avanoa I ma le femalagaiga o ions I. O lenei fuafuaga e faʻaitiitia ai le toe faʻafouina o le interfacial non-radiative, faʻateleina le lelei o le solar cell i le 25.39%, ma faʻaleleia atili ai le mautu o le faʻagaioiga. O a matou taunuuga e tuʻuina atu ai le taʻiala mo le ausiaina o le formamidine PSCs lelei ma mautu e ala i le taofia o le suiga o le vaega α i le δ e mafua mai i le faʻaletonu.
Na fa'atauina mai le Titanium(IV) isopropoxide (TTIP, 99.999%) mai Sigma-Aldrich. Na fa'atauina mai le Guangzhou Chemical Industry le Hydrochloric acid (HCl, 35.0–37.0%) ma le ethanol (anhydrous). Na fa'atauina mai le Alfa Aesar le SnO2 (15 wt% tin(IV) oxide colloidal dispersion). Na fa'atauina mai le TCI Shanghai (Saina) le Lead(II) iodide (PbI2, 99.99%). O le Formamidine iodide (FAI, ≥99.5%), formamidine chloride (FACl, ≥99.5%), methylamine hydrochloride (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-tetrakis-(N , N-di-p) )-methoxyaniline)-9,9′-spirobifluorene (Spiro-OMeTAD, ≥99.5%), lithium bis(trifluoromethane)sulfonylimide (Li-TFSI, 99.95%), 4-tert -butylpyridine (tBP, 96%) sa fa'atauina mai le Xi'an Polymer Light Technology Company (Saina). N,N-dimethylformamide (DMF, 99.8%), dimethyl sulfoxide (DMSO, 99.9%), isopropyl alcohol (IPA, 99.8%), chlorobenzene (CB, 99.8%), acetonitrile (ACN). Fa'atau mai Sigma-Aldrich. O le Oxalic acid (H2C2O4, 99.9%) na fa'atau mai Macklin. O vaila'au uma na fa'aaogaina e pei ona maua e aunoa ma ni isi suiga.
O mea fa'apipi'i ITO po'o FTO (1.5 × 1.5 cm2) sa fa'amamāina i le ultrasonically i le detergent, acetone, ma le ethanol mo le 10 minute, i le fa'asologa, ona fa'amago lea i lalo o le nitrogen flow. O se vaega mafiafia o le TiO2 barrier sa fa'apipi'iina i luga o se mea fa'apipi'i FTO e fa'aaoga ai se vaila'au o le titanium diisopropoxybis (acetylacetonate) i le ethanol (1/25, v/v) sa fa'apipi'iina i le 500 °C mo le 60 minute. O le SnO2 colloidal dispersion sa fa'afefiloi i le vai deionized i le fua fa'atatau o le voluma o le 1:5. I luga o se mea fa'apipi'i mama na togafitia i le UV ozone mo le 20 minute, o se ata manifinifi o SnO2 nanoparticles sa fa'apipi'iina i le 4000 rpm mo le 30 sekone ona fa'avevela lea i le 150 °C mo le 30 minute. Mo le perovskite precursor solution, 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 ma le FACl (20 mol%) sa fa'afefiloi i le DMF/DMSO (15/1) mixed solvent. Sa saunia le vaega perovskite e ala i le centrifuging o le 40 μL o le perovskite precursor solution i luga o le UV-ozone-treated SnO2 layer i le 5000 rpm i le ea ambient mo le 25 sekone. 5 sekone talu ona maeʻa le taimi mulimuli, sa faʻapaʻu vave le 50 μL o le MACl3 IPA solution (4 mg/mL) i luga o le substrate e fai ma antisolvent. Ona faʻamafanafana lea o ata tifaga fou saunia i le 150°C mo le 20 minute ona sosoo ai lea ma le 100°C mo le 10 minute. A maeʻa ona faʻamālūlūina le ata tifaga perovskite i le vevela o le potu, sa centrifuged le H2C2O4 solution (1, 2, 4 mg ua faʻafefiloi i le 1 mL IPA) i le 4000 rpm mo le 30 sekone e faʻamama ai le fogāeleele perovskite. O se vaifofo spiro-OMeTAD na saunia e ala i le palu faatasi o le 72.3 mg spiro-OMeTAD, 1 ml CB, 27 µl tBP ma le 17.5 µl Li-TFSI (520 mg i le 1 ml acetonitrile) na viliina i luga o le ata tifaga i le 4000 rpm i totonu o le 30 sekone. Mulimuli ane, o se vaega Au e 100 nm le mafiafia na fa'amamago i le vacuum i le fua faatatau o le 0.05 nm/s (0~1 nm), 0.1 nm/s (2~15 nm) ma le 0.5 nm/s (16~100 nm).
O le fa'atinoga SC o sela la perovskite na fuaina e fa'aaoga ai le Keithley 2400 mita i lalo o le fa'amalamalamaina o le solar simulator (SS-X50) i le malosi o le malamalama o le 100 mW/cm2 ma fa'amaonia e fa'aaoga ai sela la silicon masani ua fa'atulagaina. Se'i vagana ua fa'ailoa mai, o pi'o SP na fuaina i totonu o se pusa lima e tumu i le nitrogen i le vevela o le potu (~25°C) i faiga o su'esu'ega i luma ma tua (la'asaga voltage 20 mV, taimi fa'atuai 10 ms). Na fa'aaoga se ufimata paolo e fuafua ai se vaega aoga o le 0.067 cm2 mo le PSC na fuaina. Na faia fua o le EQE i le ea ambient e fa'aaoga ai se faiga PVE300-IVT210 (Industrial Vision Technology(s) Pte Ltd) fa'atasi ai ma le malamalama monochromatic e taula'i i le masini. Mo le mautu o le masini, o su'ega o sela la e le'i afifiina na faia i totonu o se pusa lima nitrogen i le 100 mW/cm2 mamafa e aunoa ma se UV filter. O le ToF-SIMS e fuaina e fa'aaoga ai le PHI nanoTOFII time-of-flight SIMS. Na maua le fa'avasegaina o le loloto e fa'aaoga ai se fana Ar ion 4 kV ma le lautele e 400 × 400 µm.
Sa faia fua o le X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) i luga o le Thermo-VG Scientific system (ESCALAB 250) e faʻaaoga ai le monochromatized Al Kα (mo le XPS mode) i le mamafa o le 5.0 × 10–7 Pa. Sa faia le scanning electron microscopy (SEM) i luga o le JEOL-JSM-6330F system. Sa fuaina le morphology o le fogaeleele ma le roughness o ata tifaga perovskite e faʻaaoga ai le atomic force microscopy (AFM) (Bruker Dimension FastScan). O le STEM ma le HAADF-STEM o loʻo i le FEI Titan Themis STEM. Sa fuaina le UV–Vis absorption spectra e faʻaaoga ai le UV-3600Plus (Shimadzu Corporation). Sa faʻamaumauina le space charge limiting current (SCLC) i luga o le Keithley 2400 mita. Sa fuaina le steady-state photoluminescence (PL) ma le time-resolved photoluminescence (TRPL) o le carrier lifetime decay e faʻaaoga ai le FLS 1000 photoluminescence spectrometer. Sa fuaina ata o le PL mapping e faʻaaoga ai le Horiba LabRam Raman system HR Evolution. Sa faʻatinoina le Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) e faʻaaoga ai le Thermo-Fisher Nicolet NXR 9650 system.
I lenei galuega, matou te faʻaaogaina le metotia o le SSW path sampling e suʻesuʻe ai le auala o le suiga o le vaega mai le α-phase i le δ-phase. I le metotia SSW, o le gaioiga o le fogaeleele o le malosiaga gafatia e fuafuaina e le itu o le random soft mode (second derivative), lea e mafai ai ona faia se suʻesuʻega auiliili ma le faʻamaoni o le fogaeleele o le malosiaga gafatia. I lenei galuega, o le path sampling e faia i luga o se 72-atom supercell, ma e silia ma le 100 paga muamua/tulaga mulimuli (IS/FS) e aoina i le tulaga DFT. E faʻavae i luga o le seti o faʻamaumauga IS/FS pairwise, o le auala e fesoʻotaʻi ai le fausaga muamua ma le fausaga mulimuli e mafai ona fuafuaina ma le fesoʻotaʻiga i le va o atoms, ona faʻaaogaina lea o le gaioiga e lua-ala i luga o le fogaeleele o le iunite fesuisuiaʻi e fuafua lelei ai le metotia o le tulaga o le suiga. (VK-DESV). A maeʻa ona suʻeina le tulaga o le suiga, o le auala e maualalo le pa puipui e mafai ona fuafuaina e ala i le faʻavasegaina o pa puipui malosiaga.
O fuafuaga uma a le DFT na faʻatinoina e faʻaaoga ai le VASP (lomiga 5.3.5), lea o fegalegaleaiga a le electron–ion o le C, N, H, Pb, ma le I atoms o loʻo faʻatusalia e se fuafuaga o le projected amplified wave (PAW). O le galuega faʻafesoʻotaʻi o fesuiaiga o loʻo faʻamatalaina e le faʻatusatusaga o le gradient lautele i le Perdue-Burke-Ernzerhoff parameterization. O le tapulaʻa o le malosi mo galu vaʻalele na setiina i le 400 eV. O le Monkhorst–Pack k-point grid e iai le tele o le (2 × 2 × 1). Mo fausaga uma, o le lattice ma le atomic positions na faʻaleleia atoatoa seʻia oʻo ina i lalo ifo o le 0.1 GPa le vaega maualuga o le mamafa ma i lalo ifo o le 0.02 eV/Å le vaega maualuga o le malosi. I le faʻataʻitaʻiga o le luga, o le luga o le FAPbI3 e 4 vaega, o le vaega pito i lalo e iai atoms tumau e faʻataʻitaʻi le tino o le FAPbI3, ma o vaega pito i luga e tolu e mafai ona fealuaʻi saoloto i le taimi o le faʻagasologa o le faʻaleleia. O le vaega PbC2O4 e 1 ML le mafiafia ma o loʻo i luga o le I-terminal surface o le FAPbI3, lea e fusifusia ai le Pb i le 1 I ma le 4 O.
Mo nisi faʻamatalaga e uiga i le mamanu o le suʻesuʻega, tagaʻi i le Natural Portfolio Report Abstract e fesoʻotaʻi ma lenei tusiga.
O faʻamaumauga uma na maua pe iloiloina i le taimi o lenei suʻesuʻega o loʻo aofia i le tusiga ua lolomiina, faʻapea foʻi ma faʻamatalaga lagolago ma faila o faʻamaumauga mata. O faʻamaumauga mata o loʻo tuʻuina atu i lenei suʻesuʻega o loʻo maua i le https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440. O faʻamaumauga autu o loʻo tuʻuina atu mo lenei tusiga.
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